东华大学杨建平团队丨金属载体相互作用策略用于无粘结剂电催化硝酸盐还原

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研究背景

自然界的氮循环是生态系统中不可或缺的组成之一。氮循环平衡对人类生活至关重要。然而，近年来，随着工农业的迅速发展，由动物粪便、氮肥和化石燃料引起的过量硝酸盐广泛存在于废水中，对生态系统氮循环平衡造成严重破坏。电催化硝酸盐还原（NO₃RR）是一种极具前景的水中硝酸盐去除技术。铁基电催化剂具有成本低、还原能力强、易获得和可回收等优点，在取代传统贵金属方面具有突出的优势。然而，纳米铁颗粒的团聚和易氧化等问题给铁基催化剂用于电催化 NO₃RR 带来了巨大的挑战。金属-载体间相互作用可以在一定程度上改善金属纳米颗粒在高温处理过程中的迁移团聚，同时也可以促进金属与载体之间的电荷转移。

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研究内容

近日，东华大学杨建平教授团队开发了一种通用策略，可以在一系列碳基或金属基载体(如石墨毡(GF)、碳布(CC)、碳纸(CP)、泡沫铜(CF)、泡沫镍(NF)和泡沫铁(IF))的表面负载铁纳米粒子 (Fe NPs)，以获得自支撑的金属/载体强相互作用催化剂并将其用于电催化 NO₃RR 。SEM 图证实了Fe NPs 均匀地负载于各种基体上，高温煅烧后没有明显的大块团聚（图1）。

图1 碳或金属载体上原位负载铁的合成示意图以及对应的 SEM 图。

以石墨毡基体（GF）为例，深入分析研究了金属-载体间相互作用对电催化硝酸盐还原性能的影响。从图2中可以看出，煅烧前后的 Fe NPs 在石墨毡基体表面没有明显的团聚。EDS 元素分析表明 Fe/GF 主要由 Fe 和 C 组成，且该催化剂具有较高的石墨化程度。

图2 Fe/GF的结构表征。

探讨了各种基体原位负载铁纳米颗粒的电催化 NO₃RR 性能。其中 Fe/GF 表现出最佳的电催化NO₃RR性能 (NO₃⁻转化率为 67.7 % ，N₂选择性为 96.6%)。因此，我们详细探讨了不同反应条件下 Fe/GF 的电催化 NO₃RR 性能。

图3 Fe/GF电催化NO₃RR性能评估。

最后，我们对 Fe/GF 进行了长循环测试（图4）。经过8次循环后，催化剂依旧保持优异的电催化 NO₃RR 性能和完整的形貌结构，说明 Fe/GF 自支撑催化剂具有优异的稳定性，具有很大的运用潜力。铁纳米颗粒与载体间的相互作用促进了催化剂的反应动力学以及界面间电荷转移，同时丰富了催化剂表面活性位点，进而提高了催化活性。

图4 Fe/GF 长循环测试及催化剂反应机理。

03

总结展望

该工作表明金属-载体相互作用可为铁基催化剂设计提供合理的指导。此外，这种通用的合成方法可以为开发具有高导电性和稳定性的金属-载体催化剂提供思路。

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论文信息

A strong metal–support interaction strategy for enhanced binder-free electrocatalytic nitrate reduction

Hongxia Luo, Chuqi Wang, Jiaqiao Wang, Yuanyuan Ma and Jianping Yang

Inorg. Chem. Front., 2023, Advance Article

https://doi.org/10.1039/D3QI00793F

*文中图片皆来源上述文章

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通讯作者简介

杨建平 教授

东华大学

东华大学材料学院研究员、博士生导师、副院长，中国纺织工程学会纤维微塑料防控科学与工程科研基地主任。从事材料界面调控及环境催化应用研究，发表 Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Natl. Sci. Rev., Chem. Soc. Rev. 等 SCI 论文 150 多篇，总引用 14000 多次，H指数 58 。主持国家自然科学基金（重大研究计划培育、优青、面上和青年）等项目 20 项。获上海市曙光学者、教育部霍英东青年基金、国家优秀青年科学基金等，入选 JMCA 和 ChemComm 新锐科学家 (Emerging Investigators , 2020 年和 2021 年)。

马元元 讲师

东华大学

东华大学讲师，主要从事新型化学电源体系和电极材料的研发，以及各类金属合金电催化剂的设计合成和应用研究。在 Angew. Chem. Int. Ed.  (3篇),  Adv. Energy Mater.（2篇）等国际著名期刊上发表 SCI 论文 20 余篇。荣获上海市晨光计划。

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